ようやくわかった・・・。

FirefoxからGoogle Chromeに乗り換えてもうかなり経ってるんですが、ようやく「アプリみたいに開く」方法がわかりました。お恥ずかしい話ですが。

ウインドウ右上のバーガーアイコンをクリック→その他のツール→デスクトップに追加

ウインドウで開くをチェックして「追加」をクリック

そうするとデスクトップにショートカットが追加されます

ショートカットをダブルクリックするとこんな感じに、まるでアプリのようなウインドウが開きます

タスクバーにピン留めもできます

何度か仕様が変わっているようなので、ネット上の情報とは少し違っていますね。あたしのChromeはバージョン 49.0.2623.87 m (64-bit)です。